Activation du peroxymonosulfate à l'aide d'un catalyseur ZnFe2O4 hautement efficace et stable pour la dégradation de la tétracycline

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 13932 (2023) Citer cet article

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La tétracycline (TC) est un antibiotique largement utilisé qui nuit aux écosystèmes et doit donc être éliminé de l’environnement. En raison de leur forte capacité à oxyder les polluants, y compris les antibiotiques, et de leur sélectivité pour ces polluants, une méthode d'oxydation améliorée basée sur les radicaux sulfate (SO4·−) a suscité un intérêt considérable. Dans cette étude, une nouvelle technique d’élimination du TC a été développée en activant le peroxymonosulfate (PMS) à l’aide d’un catalyseur ZnFe2O4. En utilisant la méthode de co-précipitation, un catalyseur ZnFe2O4 a été préparé en dopant du zinc dans des matériaux à base de fer, ce qui a augmenté le cycle rédox, tandis que le PMS était actif et facilitait la production de radicaux libres. Selon les résultats de la spectroscopie de résonance paramagnétique électronique, un catalyseur ZnFe2O4 peut activer le PMS et générer du SO4·−, HO·, O2·− et 1O2 pour éliminer le TC. Cette recherche propose une nouvelle méthode pour créer des catalyseurs hétérogènes très efficaces capables d’activer le syndrome prémenstruel et de détruire les antibiotiques. L'étude propose les voies de dégradation suivantes : hydroxylation et ouverture de cycle du TC sur la base des produits identifiés par chromatographie liquide ultra-performante-spectrométrie de masse. Ces résultats illustrent que le catalyseur ZnFe2O4 préparé élimine efficacement le TC et présente d'excellentes performances catalytiques.

Récemment, en raison du développement rapide de l'industrie, de plus en plus de polluants antibiotiques sont rejetés dans les plans d'eau, entraînant une pollution de l'eau de plus en plus grave. La tétracycline (TC) est un antibiotique largement utilisé en médecine et en élevage1. Cependant, une quantité importante de TC est rejetée dans l’environnement et n’est pas absorbée par les humains ou les animaux, ce qui entraîne une résistance microbienne accrue et des impacts nocifs sur le système écologique2,3. Des niveaux de TC allant jusqu'à 20 mg/L ont été signalés dans les eaux usées de l'aquaculture et, récemment, du TC a été détecté dans l'eau potable4,5. Par conséquent, il est devenu urgent de trouver des méthodes efficaces pour éliminer le TC des solutions aqueuses.

Ces dernières années, les antibiotiques ont été éliminés de l’eau à l’aide de diverses méthodes telles que l’adsorption, la biodégradation6, la photodégradation7,8 et les processus d’oxydation avancés (AOP)9. Les méthodes conventionnelles telles que les procédés d'adsorption et les procédés membranaires présentent souvent certaines limites, notamment la production de polluants secondaires, un coût élevé et un processus fastidieux. L'utilisation d'AOP, dans lesquels de grosses molécules organiques sont converties en composés à petites molécules organiques et même en H2O et CO2, est la méthode la plus efficace pour éliminer le TC10,11. Le processus d'oxydation avancé basé sur l'activation du peroxymonosulfate (PMS) est apparu comme l'un des plus efficaces. technologies prometteuses pour l’élimination des antibiotiques.

Le SO4·− a un potentiel d'oxydation plus élevé, une durée plus longue et une plage de pH plus large que le HO· produit via la réaction de Fenton12. Généralement, des persulfates tels que le PMS ou le peroxydisulfate (PDS) sont utilisés pour produire du SO4·–13,14,15. Le PMS avec une structure asymétrique présente des performances d'oxydation plus élevées que le PDS avec une structure symétrique solide16. Par conséquent, le PMS est largement utilisé dans les AOP à base de sulfate radicalaire, qui sont généralement facilitées par l’utilisation de catalyseurs contenant des métaux (Co, Fe, Cu et Mn)17,18,19,20,21,22. Cependant, des catalyseurs hétérogènes hautement efficaces, fiables et recyclables pour des applications pratiques sont toujours nécessaires. Le catalyseur hétérogène est préféré comme activateur PMS par rapport au catalyseur homogène en raison de la facilité de récupération du catalyseur, du rejet minimal de polluant secondaire et de la possibilité de fonctionner dans des conditions aussi extrêmes (haute pression et haute température).

Parmi les catalyseurs à base de métaux de transition, les catalyseurs à base de Fe sont fréquemment utilisés pour déclencher le PMS en raison de leur grande efficacité, de leur sécurité, de leur non-toxicité et de leur faible prix. Les catalyseurs à base de Fe qui peuvent activer le PMS pour décomposer les polluants organiques comprennent le Fe3O4 magnétique, l'α-Fe2O3, le γ-Fe2O3 et le δ-FeOOH23. Bien que Fe2+ et Fe0 de faible valence soient facilement oxydés, le cycle lent de Fe2+/Fe3+ entraîne une faible efficacité d’activation du PMS24. Par conséquent, pour éliminer ces effets négatifs, des catalyseurs à base d’oxydes bimétalliques ont été proposés comme substituts pour améliorer l’activité catalytique et la stabilité. Dans le passé, de nombreuses études ont été menées sur la dégradation des polluants organiques par le persulfate en utilisant des oxydes bimétalliques Fe – Mn, Fe – CO comme catalyseurs20,22,24, mais la lixiviation des ions CO et Mn entraînera une pollution secondaire de l'environnement. , cette étude s'est concentrée sur les catalyseurs d'oxyde bimétallique Fe – Zn sans pollution environnementale.